Làm quan triều đình
Phan Đình Phùng mặc dù bị cách chức Tri huyện, nhưng nhờ sự chính trực của mình mà ông được thuyên chuyển vào kinh thành, trở thành một thành viên của Đô sát viện. Tại triều, ông tố cáo nhiều vụ khuất tất, nên có lần được Hoàng đế Tự Đức khen là "thử sự cửu bất phát, phùng Phùng nải phát" (việc này đã lâu không ai phát giác ra, nay gặp Phùng mới phát hiện được),[9] nên càng nổi tiếng về tính cương trực, được thăng lên chức Ngự sử trong triều. Với vị trí Ngự sử, ông có quyền chỉ trích các hành vi sai trái của tất cả các quan lại trong triều và kể cả Hoàng đế. Ông công khai chỉ trích Tôn Thất Thuyết - đại thần phụ chính đứng đầu triều đình thời bấy giờ - là một người hấp tấp và không trung thực.[10] Ngoài việc tích cực diệt trừ tham nhũng, Phan Đình Phùng còn biên soạn một cuốn sách Địa lý Việt Nam và xuất bản vào năm 1883.[11]
Mặc dù có vị trí nổi bật trong triều đình nhà Nguyễn, nhưng ít ai biết được lập trường cá nhân của ông trong quan hệ giữa Việt Nam và Pháp - nước đang trong quá trình đô hộ Việt Nam.[8] Pháp xâm lược lần đầu tiên vào năm 1858,[12] và bắt đầu quá trình đô hộ miền Nam Việt Nam.[13] Năm 1862, triều đình Huế ký Hòa ước Nhâm Tuất, chấp nhận nhường 3 tỉnh miền Đông cho Pháp.[14][15] Đến năm 1867, Pháp chiếm nốt ba tỉnh miền Tây kế tiếp để tạo thành một lãnh thổ thuộc địa Cochinchine (Nam Kỳ).[16][17] Trong khoảng thời gian này, nhà Nguyễn luôn muốn tìm ra phương án tốt nhất để có thể giành lại lãnh thổ. Triều đình lúc bấy giờ chia làm hai phe, một bên cho rằng nên sử dụng quân sự, trong khi bên còn lại cho rằng nên sử dụng biện pháp ngoại giao bên cạnh việc nhượng bộ về tài chính và tôn giáo.[18] Đến khi Hoàng đế Tự Đức qua đời vào năm 1883, toàn bộ Việt Nam bị đô hộ, hợp nhất với Lào và Campuchia thành Đông Dương thuộc Pháp.[19][20]
Trước khi qua đời mà không có con trai, Tự Đức đã chọn Kiến Phúc làm người thừa kế thay cho Dục Đức - người vốn được định vị trí Trữ quân.[8] Trong di chúc của mình, Tự Đức đã viết rằng Dục Đức làm người sa đọa, không xứng đáng để cai trị đất nước.[21] Tuy nhiên, dưới sự dẫn dắt của Tôn Thất Thuyết, các quan phụ chính đã đưa Dục Đức lên ngôi dưới sức ép của hậu phi trong hậu cung.[8][21] Vì Phan Đình Phùng kịch liệt phản đối hành động này của Tôn Thất Thuyết mà ông đã bị cách chức. Nhưng Dục Đức làm Hoàng đế chưa được 3 ngày đã bị phế truất và xử tử vì lý do không để tang Tự Đức và có hành vi thông dâm với cung nữ của vua cha.[21] Phan Đình Phùng lại một lần nữa lên tiếng phản đối và đã bị bắt giam rồi sau đó đuổi về quê nhà.[8] Năm 1884, Phan Đình Phùng được phục chức rồi được bổ làm Tham biện Sơn phòng Hà Tĩnh.[
